Photoluminescent 3D lanthanide-organic frameworks based on 2,5-dioxo-1,4-piperazinylbis(methylphosphonic) acid formed via in situ cyclodehydration of glyphosates.
Inorg Chem · 2013 · 52:6338-45 · PMID 23688305 · 등급6 세포·모델 세포실험 · 물질과 작용기전 > 화학·물성
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글리포세이트와 란타넘 질산염의 열수 반응을 통해 세 가지 새로운 동등구조적 3D 란타넘-유기 골격체, Ln(NO3)(H2L) [Ln = Eu (1), Tb (2), Gd (3); H4L = 2,5-dioxo-1,4-piperazinylbis(methylphosphonic) acid]가 높은 수율로 합성되었다. 여기서 H4L은 열수 반응 중 원래 리간드인 글리포세이트의 현장 고리 탈수화 반응을 통해 새로운 리간드로 형성되었다. 이 화합물들은 IR, UV-vis, 원소 분석, 단결정 X선 회절 분석, 분말 X선 회절 분석 및 열중량/시차열분석(TG-DTA)을 통해 철저히 특성화되었다. 세 가지 화합물은 4(13)·6(2) 위상과 1D 채널을 갖는 3D 6,6-연결 개방 골격을 나타내며, 이 채널 내에서 NO3(-) 음이온은 Ln(3+) 중심을 킬레이트화하여 트로글로디테 역할을 한다. 화합물들의 TG-DTA 연구 결과는 최대 380 °C까지 뛰어난 열적 안정성을 보였다. 실온 UV 조사 하에서, Eu(3+) 및 Tb(3+) 화합물은 해당 특성 Ln(3+) intra 4f(n) 발광 피크를 나타냈다. 리간드(H4L)의 삼중항 에너지 준위(21882 cm(-1))는 Gd(3+) 화합물의 발광 스펙트럼을 이용하여 77 K에서 결정되었다. 또한, 발광 수명(화합물 1의 (5)D0에 대해 1.54 ms 및 화합물 2의 (5)D4에 대해 1.98 ms)과 절대 발광 양자 수율(화합물 1의 10.1% 및 화합물 2의 5.9%)도 결정되었다.ORIGINAL ABSTRACT
Hydrothermal reactions of lanthanide nitrates with glyphosate have resulted three new isostructural 3D lanthanide-organic frameworks, Ln(NO3)(H2L) [Ln = Eu (1), Tb (2), Gd (3); H4L = 2,5-dioxo-1,4-piperazinylbis(methylphosphonic) acid], with good yields, where H4L as a new ligand was formed via in situ cyclodehydration of original ligand glyphosates during the hydrothermal reaction. The compounds were thoroughly characterized by IR, UV-vis, elemental analysis, single-crystal X-ray diffraction analysis, powder X-ray diffraction analysis, and thermogravimetric/differential thermal analysis (TG-DTA). Three compounds display 3D 6,6-connected open frameworks with 4(13)·6(2) topology possessing 1D channels in which NO3(-) anions act as troglodytes by chelating Ln(3+) centers. The TG-DTA study of the compounds showed remarkable thermal stability up to 380 °C. Under room temperature UV-light irradiation, the Eu(3+) and Tb(3+) compounds showed the corresponding characteristic Ln(3+) intra 4f(n) emission peaks. The triplet energy level (21882 cm(-1)) of the ligand (H4L) was determined from the emission spectrum of its Gd(3+) compound at 77 K. The emission lifetimes (1.54 ms of (5)D0 for compound 1 and 1.98 ms of (5)D4 for compound 2) and absolute emission quantum yields (10.1% for compound 1 and 5.9% for compound 2) were also determined.| 저자 | Zhou, Y.; Guo, Y.; Xu, S.; Zhang, L.; Ahmad, W.; Shi, Z. |
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| 저널 | Inorganic chemistry |
| 권·호·쪽 | 52(11), 6338-45 |
| PMID | 23688305 |
| DOI | 10.1021/ic302821w |
| MeSH | Crystallography, X-Ray; Glycine; Lanthanoid Series Elements; Luminescence; Models, Molecular; Molecular Structure; Organometallic Compounds; Photochemical Processes; Piperazines; Glyphosate |