Complete and rapid degradation of glyphosate with Fe3Ce1Ox catalyst for peroxymonosulfate activation at room temperature.
Environ Res · 2021 · 201:111618 · PMID 34237337 · 등급6 세포·모델 세포실험 · 물질과 작용기전 > AMPA·분해 · 사람 · AMPA
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글리포세이트는 흔한 광범위 제초제로, 인간에게 심각한 위협을 초래하는 환경 오염 물질이다. 따라서 글리포세이트를 환경으로부터 제거하는 것이 시급한 과제이다. 본 연구에서는 1단계 공침법을 통해 합성된 우수한 $\text{Fe}_3\text{Ce}_1\text{O}_x$ 촉매가 $25^\circ\text{C}$에서 과산화이황산염(PMS)을 활성화하여 글리포세이트를 분해하는 것을 보고하였다. 그 결과, 글리포세이트는 높은 분해율인 $400 \text{ mg L}^{-1}\cdot\text{h}^{-1}$로 완전히 분해되었으며, TOC 및 TN 제거율은 각각 85.6%와 80.8%에 달하였다. 체계적인 특성 분석을 통해 $\text{Fe}-\text{Ce}$ 시너지 효과가 PMS 활성화 촉진에 중요한 역할을 함이 입증되었다. 글리포세이트 산화의 주요 반응성 산소종은 $\text{Fe}_3\text{Ce}_1\text{O}_x$의 $\text{Fe}^{2+}/\text{Fe}^{3+}$와 $\text{Ce}^{3+}/\text{Ce}^{4+}$ 사이의 전자 전달에 의해 생성되는 표면 결합 $\text{SO}_4^{\cdot-}$ 및 $\cdot\text{OH}$이다. 결정된 생성물들을 바탕으로 글리포세이트의 가능한 분해 과정도 추정하였다: 글리포세이트 분자의 $\text{C}-\text{N}$ 및 $\text{C}-\text{P}$ 결합이 표면 결합 $\text{SO}_4^{\cdot-}$와 $\cdot\text{OH}$에 의해 공격받아 아미노메틸인산(AMPA)과 인산염($\text{PO}_4^{3-}$)을 형성하며, 이들이 지속적으로 AMPA를 광물화 및 탈인산화하여 $\text{H}_2\text{O}$와 같은 작은 분자 및 무기 이온을 생성한다. 본 연구 결과는 $\text{Fe}_3\text{Ce}_1\text{O}_x/\text{PMS}$가 질소 또는 인을 포함하는 유기 화합물을 폐수에서 효율적으로 제거할 수 있는 잠재적 후보 물질임을 시사한다.ORIGINAL ABSTRACT
Glyphosate, a common broad-spectrum herbicide, is a serious environmental pollutant that causes a significant threat to humans. Hence, there is a pressing task to remove glyphosate from the environment. Here, we report an excellent Fe3Ce1Ox catalyst synthesized via the one-step co-precipitation method for activating peroxymonosulfate (PMS) to degrade glyphosate at 25 °C. As a result, glyphosate is completely degraded with a high degradation rate of 400 mg L-1·h-1, and the TOC and TN removals are 85.6% and 80.8%, respectively. As proven by systematic characterizations, the Fe-Ce synergistic effect plays a significant role in promoting PMS activation. The main reactive oxygen species for glyphosate oxidation are surface-bound SO4-· and ·OH, produced by activating PMS by electron transfer between Fe2+/Fe3+ and Ce3+/Ce4+ of Fe3Ce1Ox. In light of the products determined, the possible degradation process of glyphosate is also speculated: C-N and C-P bonds of glyphosate molecules are attacked to form aminomethylphosphonic acid (AMPA) and orthophosphate (PO43-) by surface-bound SO4-· and ·OH that continuously mineralize and dephosphorylate AMPA to generate small molecules and inorganic ions, such as H2O and PO43-. The results of this work suggest that Fe3Ce1Ox/PMS could provide a potential candidate for efficiently removing organic compounds containing nitrogen or phosphorus from wastewater.| 저자 | Xue, L.; Hao, L.; Ding, H.; Liu, R.; Zhao, D.; Fu, J.; Zhang, M. |
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| 저널 | Environmental research |
| 권·호·쪽 | 201, 111618 |
| PMID | 34237337 |
| DOI | 10.1016/j.envres.2021.111618 |
| MeSH | Environmental Pollutants; Glycine; Herbicides; Humans; Organophosphonates; Peroxides; Temperature; Glyphosate |