Comparing the abiotic removal of glyphosate by β-MnO2 and δ-MnO2 colloids: Insights into kinetics and mechanisms.
Environ Pollut · 2024 · 357:124432 · PMID 38925219 · 등급6 세포·모델 세포실험 · 환경과 생태 > 토양 거동 · 환경시료 · AMPA
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글리포세이트는 효과적인 광범위 제초제로 자주 다양한 수자원 및 토양 자원에서 검출된다. 지하수와 토양에서 $\beta$-MnO$_2$ 및 $\delta$-MnO$_2$ 콜로이드의 만연성을 고려하여, MnO$_2$ 콜로이드에 의한 글리포세이트의 비생물학적 제거를 조사하였다. pH 4.0 조건에서 $\beta$-MnO$_2$ 콜로이드는 $\delta$-MnO$_2$ 콜로이드의 21%와 비교하여 최대 37%의 우수한 글리포세이트 제거 효율을 보였다. 글리포세이트 제거는 HRTEM, NH$_3$-TPD, XPS, LC-MS, FTIR 분석 및 아미노메틸인산(AMPA)과 Mn$^{2+}$의 발생으로 확인된 흡착 및 산화 과정이 동시에 일어남을 포함하였다. 더욱이, 두 MnO$_2$ 콜로이드에 의한 글리포세이트 제거는 흡착이 우세했다. 용액의 pH는 글리포세이트 제거에 상당한 영향을 미쳤다. 탄산염($\text{CO}_3^{2-}$), 인산염($\text{Na}_2\text{HPO}_4$, $\text{NaH}_2\text{PO}_4$), 그리고 휴민산(HA)과 같은 용액 내 공존 이온들 역시 글리포세이트 제거를 방해하는 것으로 나타났다. 특히 인산염은 두 MnO$_2$ 콜로이드 모두의 흡착 자리에 대해 강한 경쟁 효과를 보였다. 그중에서도 $\beta$-MnO$_2$ 콜로이드에 의한 글리포세이트 제거가 더 일어나기 쉬웠는데, 이는 높은 비표면적, 풍부한 산소 공극 및 적당한 산성 자원 때문이다. 그러나 $\delta$-MnO$_2$ 콜로이드는 $\text{Mn}^{2+}$의 더 빠른 생성 속도로 인해 $\beta$-MnO$_2$ 콜로이드보다 더 강한 산화 능력을 나타냈다. 마지막으로, AMPA는 두 MnO$_2$ 콜로이드 모두에서 산화 과정 중 동일한 생성물이었으며, 이는 C-N 결합 절단에 기반한 분해 경로를 보여주었다. 따라서 $\beta$- 및 $\delta$-MnO$_2$ 콜로이드에 의한 글리포세이트 제거의 동역학 및 메커니즘을 비교함으로써, 본 연구는 환경 내 글리포세이트 거동에 대한 이해를 개선하였다.ORIGINAL ABSTRACT
Glyphosate as an effective broad-spectrum herbicide is frequently detected in various water and soil resources. Given the ubiquity of β-MnO2 and δ-MnO2 colloids in groundwater and soil, the abiotic removal of glyphosate by MnO2 colloids was investigated. β-MnO2 colloids exhibited superior glyphosate removal efficiency, up to 37%, compared to 21% for δ-MnO2 colloids at a pH of 4.0. Glyphosate removal involved simultaneous adsorption and oxidation process, identified by HRTEM, NH3-TPD, XPS, LC-MS, FTIR analyses and the occurrence of aminomethylphosphonic acid (AMPA) and Mn2+. Moreover, adsorption dominated the removal of glyphosate by two MnO2 colloids. The solution pH had a substantial effect on glyphosate removal. Co-existing ions in the solution, such as carbonate (CO32-), phosphate (Na2HPO4, NaH2PO4) and humic acid (HA), were also found to impede glyphosate removal. Phosphate, in particular, exhibited a strong competitive effect for adsorption sites on both MnO2 colloids. Of them, the removal of glyphosate by β-MnO2 colloids was more prone to occur due to its higher specific surface area, abundant oxygen vacancies, and moderate acid sites. However, δ-MnO2 colloids presented a stronger oxidation capacity than that of β-MnO2 colloids due to the quicker generation rate of Mn2+. Finally, AMPA was the same products by two MnO2 colloids in the oxidation process, revealing the degradation pathway based on the cleavage of C-N bond. Therefore, by comparing kinetics and mechanisms of glyphosate removal by β- and δ-MnO2 colloids, this study improves us better understanding for the behavior of glyphosate in the environment.| 저자 | Xiong, R.; Zhang, C.; Xiong, H.; Huang, S.; Li, J. |
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| 저널 | Environmental pollution (Barking, Essex : 1987) |
| 권·호·쪽 | 357, 124432 |
| PMID | 38925219 |
| DOI | 10.1016/j.envpol.2024.124432 |
| MeSH | Glyphosate; Glycine; Manganese Compounds; Oxides; Colloids; Herbicides; Adsorption; Kinetics; Water Pollutants, Chemical; Oxidation-Reduction; Soil Pollutants; Groundwater; Humic Substances |